В любом крупном промышленном городе главный источник загрязнения в воздухе, конечно, антропогенный фактор. Это и пыль, и химические выбросы, и тепловой поток от строений и двигателей внутреннего сгорания, от ТЭЦ... Но и природные источники загрязнения воздуха иной раз во много раз превышают антропогенные. Вспомним извержения вулканов, когда и самолётам запрещают мимо пролетать. А самые крупные извержения, типа Кракатау, столько пыли выбрасывают, что пару лет реально наблюдается похолодание на всей Земле. Да, такие мощные извержния - относительно редки. А вот пожары - это регулярно. В прошлом году горела сильно Австралия. Это сколько же пепла попало в верхние слои и путешествовало по всему свету! А пожары в Калифорнии? Да и у нас постоянно горит Дальний Восток, Южная Сибирь... Когда горели лет 10 назад торфяника в Подмосковье, реально всё в доме было в жирной саже. Лопасти вентилятора покрылись слоем сажи.
Но если посмотреть на вопрос буквально, то ответ нужно сильно сузить., потому что надо исключить процессы, которые происходят на поверхности Земли. Так вот, некоторые истинно атмосферные процессы тоже вносят вклад. Но относительно небольшой. Это прежде всего образование окислов азота во время гроз от молний. Ещё - процессы, которые идут во внешних слоях под действием космических лучей (элементарные частицы, жесткое электро-магнитное излучение), которые прорываются через магнитное поле. Но, полагаю, поверхности эти продукты различных реакций, достигают слабо. И, скорее всего, вклад невелик.