Из "внезапных" мест несомненно Крутицкое подворье. Само подворье на окраине, где не ожидаешь найти каких-то древностей, недалеко от метро на пролетарке, за холлидей инном. Не испорчено реставрацией, нет толп туристов. Бывают, правда иногда большие группы художников и краеведы с группами прямо пропорциональными температуре воздуха. Ощущение, как будто повернул за угол и провалился лет на двести в прошлое, красота. Такой уголок девятнадцатого века (а в определённых ракурсах и ещё дальше).
Ещё можно предварительно начитавшись приложения "узнай Москву" или, скажем, блога Алексея Дедушкина пройтись по самым привычным улицам в центре и увидеть город совсем с другой стороны, когда замечаешь детали и знаешь пару интересных историй, очень меняется восприятие. Там же в приложении есть несколько квестов, можно погулять и узнать много любопытного по пути.
Погуляйте по переулкам в центре. От Патриарших до Пушкинской, от Пушкинской до Лубянки, только именно что переулками, там чудесно гулять. Очень люблю переулки центра города.