Если комбинация Alt + Enter не помогла, то ..
Открываем Fallout4Prefs.ini при помощи блокнота и заменяем строку:
bFullScreen=0 на bFullScreen=1.
Сохраняем файл и проверяем изменения.
По-умолчанию файл Fallout4Prefs.ini находится по следующему пути: С://Users/Имя Пользователя/Documents/My Games-Fallout4
Также существует мод FALLOUT 4 HUD FIXES VB2, решающий проблемы с разрешением экрана.